Формирование силикофосфата циркония и натрия со структурой Na3Zr2Si2РO12 из Zr-дефицитного прекурсора

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом пиролиза смеси органических растворов в расплаве канифоли синтезированы образцы стеклокерамики NASICON. В статье обсуждаются фазообразование, морфология и характеристики полученных силикофосфатов. Для изучения выбран состав, образующийся из прекурсора с мольным отношением компонентов Na : Zr : Si : P = 3 : 1.33 : 2 : 1. Исследовано влияние дополнительных количеств фосфора на фазовый состав образца. Установлено, что прекурсор состава 3 : 1.33 : 2 : 1.15 образует плотноспеченную стеклокерамику, содержащую кристаллическую фазу состава Na3Zr2Si2PO12. Состав продукта подтверждают рассчитанные методом Ритвельда параметры элементарной ячейки. Образцы получены при 1000 и 1100°С без прессования и имеют плотность, составляющую соответственно 85 и 88% от теоретической. Сделан вывод о том, что не вошедшие в кристаллическую решетку Na, Si, P участвуют в образовании рентгеноаморфной фазы и обеспечивают условия образования NASICON по типу жидкофазного спекания. Проведена сравнительная характеристика свойств состава Na3Zr2Si2PO12, полученного из Zr-дефицитных и бездефицитных прекурсоров. Показано, что стеклофаза, образующаяся в межзеренном пространстве Zr-дефицитных образцов, негативно отражается на значениях проводимости материала.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Д. Н. Грищенко

Институт химии ДВО РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: grishchenko@ich.dvo.ru
Россия, 690022, Владивосток, пр-т 100-летия Владивостока, 159

М. А. Медков

Институт химии ДВО РАН

Email: grishchenko@ich.dvo.ru
Россия, 690022, Владивосток, пр-т 100-летия Владивостока, 159

Список литературы

  1. Fergus J-W. // Solid State Ionics. 2012. V. 227. P. 102. https://doi.org/10.1016/j.ssi.2012.09.019
  2. Fuentes R.O., Marques F.M.B., Franco J.I. // Bol. Soc. Esp. Cerám. Vidrio. 1999. V. 38. № 6. P. 631.
  3. Ignaszak A., Pasierb P., Gajerski R., Komornicki S. // Thermochim. Acta. 2005. V. 426. № 1–2. P. 7. https://doi.org/10.1016/j.tca.2004.07.002
  4. Грищенко Д.Н., Курявый В.Г., Подгорбунский А.Б., Медков М.А. // Журн. неорган. химии. 2023. Т. 68. № 1. С. 17. https://doi.org/10.31857/S0044457X22601043
  5. Jalalian-Khakshour A., Phillips Ch., Jackson L. et al. // J. Mater. Sci. 2020. V. 55. P. 2291. https://doi.org/10.1007/s10853-019-04162-8
  6. Shimizu Y., Azuma Y., Michishita S. // J. Mater. Chem. 1997. V. 7. № 8. P. 1487.
  7. Zhang S., Quan B., Zhiyong Z. et al. // Mater. Lett. 2004. V. 58. № 1. P. 226. https://doi.org/10.1016/S0167-577X(03)00450-6
  8. Porkodi P., Yegnaraman V., Kamaraj P. et al. // Chem. Mater. 2008. V. 20. P. 6410. https://doi.org/10.1021/cm800208k
  9. Naqash S., Sebold D., Tietz F., Guillon O. // J. Am. Ceram. Soc. 2018. V. 102. № 3. P. 1057. https://doi.org/10.1111/jace.15988
  10. Naqash S., Ma Q., Tietz F., Guillon O. // Solid State Ionics. 2017. V. 302. P. 83. http://dx.doi.org/10.1016/j.ssi.2016.11.004
  11. Alpen U. V., Bell M.F., Höfer H.H. // Solid State Ionics. 1981. V. 3–4. P. 215. https://doi.org/10.1016/0167-2738(81)90085-0
  12. Susman S., Delbecq C.J., McMillan J.A., Roche M.F. // Solid State Ionics. 1983. V. 9–10. P. 667. https://doi.org/10.1016/0167-2738(83)90312-0
  13. Wang H., Zhao G., Wang S. et al. // Nanoscale. 2022. V. 14. № 3. P. 823. https://doi.org/10.1039/d1nr06959d
  14. Oh J.A.S., He L., Plewa A. et al. // ACS Appl. Mater. Interfaces. 2019. V. 11. P. 40125. https://doi.org/10.1021/acsami.9b14986
  15. Ji Y., Honma T., Komatsu T. // Materials. 2021. V. 14. № 14. P. 3790. https://doi.org/10.3390/ma14143790
  16. Narayanan S., Reid S., Butler S., Thangadurai V. // Solid State Ionics. 2019. V. 331. P. 22. https://doi.org/10.1016/j.ssi.2018.12.003
  17. Грищенко Д.Н., Подгорбунский А.Б., Медков М.А. // Журн. неорган. химии. 2024. Т. 69. № 2. С. 15. https://doi.org/10.31857/S0044457X24020025
  18. Rao Y.B., Bharathi K.K., Patro L.N. // Solid State Ionics. 2021. V. 366–367. P. 115671. https://doi.org/10.1016/j.ssi.2021.115671
  19. Грищенко Д.Н., Медков М.А. // Журн. неорган. химии. 2023. Т. 68. № 8. С. 1042. https://doi.org/10.31857/S0044457X23600366
  20. Bauerle J.E. // J. Phys. Chem. Solids. 1969. V. 30. P. 2657. https://doi.org/10.1016/0022-3697(69)90039-0
  21. Зарецкая Г.Н. // Современные наукоемкие технологии. 2007. № 6. С. 51. https://top-technologies.ru/ru/article/view?id=24998
  22. Соколов И.А., Мурин И.В., Крийт В.Е., Пронкин А.А. // Электрохимия. 2011. Т. 47. № 4. C. 436.
  23. Fuentes R.O., Figueiredo F.M., Marques F.M.B., Franco J.I. // Solid State Ionics. 2001. V. 140. № 1–2. P. 173. https://doi.org/10.1016/S0167-2738(01)00701-9
  24. Lee J. S., Chang C. M., Lee Y. I. et al. // J. Am. Ceram. Soc. 2004. V. 87. № 2. P. 305. https://doi.org/10.1111/j.1551-2916.2004.00305.x
  25. Suzuki K., Noi K., Hayashi A., Tatsumisago M. // Scripta Mater. 2018. V. 145. P. 67. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2017.10.010
  26. Tang B. // Appl. Comput. Eng. 2024. V. 91. № 1. P. 89. https://doi.org/10.54254/2755-2721/91/20241079

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Дифрактограммы образцов с соотношением компонентов в прекурсоре Na : Zr : Si : P = 3 : 1.33 : 2 : 1 (мол.), отожженных при 700 (1); 800 (2); 900 (3); 1000°С (4).

Скачать (97KB)
3. Рис. 2. Дифрактограммы образцов с соотношением компонентов в прекурсоре Na : Zr : Si : P (мол.) = 3 : 1.33 : 2 : 1.1 (1); 3 : 1.33 : 2 : 1.15 (2); 3 : 1.33 : 2 : 1.2 (3).

Скачать (80KB)
4. Рис. 3. Основные дифракционные максимумы образцов с соотношением компонентов в прекурсоре Na : Zr : Si : P (мол.) = 3 : 1.33 : 2 : 1 (1); 3 : 1.33 : 2 : 1.1 (2); 3 : 1.33 : 2 : 1.15 (3); 3 : 1.33 : 2 : 1.2 (4).

Скачать (118KB)
5. Рис. 4. Штрихрентгенограммы Na3.12Zr2Si2.12Р0.88O12 (PDF 01-084-1317) (а) и Na3Zr2Si2РO12 (PDF 01-084-1200) (б).

Скачать (63KB)
6. Рис. 5. Графические результаты уточнения структуры образца 3 методом Ритвельда.

Скачать (181KB)
7. Рис. 6. Микрофотографии образцов с составом прекурсора Na : Zr : Si : P = 3 : 1.33 : 2 : 1.15 (мол.), полученных при температуре обжига 1000 (а) и 1100°С (б).

Скачать (337KB)
8. Рис. 7. Микрофотография образца, полученного из прекурсора Na : Zr : Si : P = 3.15 : 2 : 2 : 1.2 (мол.).

Скачать (180KB)
9. Рис. 8. Спектры импеданса образцов и эквивалентная схема (а); высокочастотная область спектра (б).

Скачать (135KB)

© Российская академия наук, 2025